在中國現代史上，陳獨秀是以新文化運動的始作俑者、“五四運動總司令”和中共第一任總書記而著稱於世的。由於這些光環過於耀眼，淹沒了他的其它光芒：清末老資格的暗殺成員、書法大家，以及對中國文字音韻之學有著很深造詣並有多種著述傳世的國學大家。
老資格的暗殺成員
1905年9月24日上午，北京正陽門車站軍警林立，崗哨密佈。慈禧太后欽派的五大臣：鎮國公載澤、戶部侍郎戴鴻慈、兵部侍郎徐世昌、湖南巡撫端方、商部右丞紹英帶著大量的僕從與侍衛登上了火車包廂。五大臣將轉滬出洋考察西方國家的憲政。年僅27歲的革命黨人吳樾深恨清政府預備立憲騙局，從亂紛紛的送行人群中擠上了五大臣的包廂，謀炸出洋五大臣，事敗，壯烈犧牲。
幾天後，在安徽公學教書的陳獨秀聽到北京火車站有人刺殺五大臣未遂，刺殺者當場身亡的傳聞後，大吃一驚。他立即想到了好友吳樾。陳獨秀隨即以隱語致書在保定高等學堂讀書的張嘯岑：“北京店事，想是吳先生主張開措，關於吳兄一切，務詳告。”急切惦念之情，躍然紙上。
不幾日，張嘯岑即給陳獨秀寄來吳樾的兩部遺著：《暗殺時代自序》和《意見書》。張嘯岑還傳來了烈士赴難前曾留下的遺言：“若遇難，將上述書轉交楊篤生或陳仲甫。”看著烈士遺物，回憶起吳樾的音容笑貌，從不輕易落淚的陳獨秀淚如泉湧。悲憤難抑的他在《甲寅雜誌》一卷四號上盛讚吳樾是“有道德、有誠意、有犧牲的'精神，由純粹之愛國心而主張革命”的人，並將《意見書》節錄刊載於《安徽俗話報》，使吳樾的思想得到了廣泛的傳播，以此來悼念亡友。
數月後，陳獨秀思及吳樾，又愴然吟出《存歿六絕句》：“伯先京口誇醇酒，孟俠龍眠有老親;仗劍遠遊千里外，碎身直搗虎狼秦。……”
伯先和孟俠都是陳獨秀的朋友，後者指的就是吳樾。在詩中，陳獨秀明確地將吳樾比作荊軻。陳獨秀懷念吳樾的詩句，是一個刺客為另一個刺客寫下的悼詞。事實上，陳獨秀和吳樾屬於同一個暗殺團體，吳樾的暗殺行動，陳獨秀也參與了策劃。吳樾臨行前，曾與趙聲、陳獨秀密計於蕪湖科學圖書社小樓上。當時吳越走後，陳獨秀還動情地書寫了一副對聯：“推倒一時豪傑，擴拓萬古心胸”。
儘管陳獨秀從來沒有親自實施過暗殺行動，但他在暗殺團體中的資歷要比吳樾老得多。在那個時代，不獨是陳獨秀，很多後來非常著名的歷史人物，也都曾經是狂熱地擁護過暗殺。蔡元培、章士釗、魯迅、劉思復等人都有過一段熱衷於試驗炸彈、準備暗殺的經歷。
篆、隸、楷、行、草無一不精的書法大家
陳獨秀少年時代就熱衷詩學，能不遺一字地背誦杜詩全集，令人歎服。他一生詩作甚豐，詩學甚高。詩書不分家，他還是一代書法大家。陳獨秀的傳世翰墨，以書札、詩稿為多，其中大多為率性而作的狂放大草書，銅板鐵琶，大江東去。他的字線條灑脫、流暢，行筆不拘，行、草、篆、隸皆能達信筆揮灑，並臻妙境，體現著難得的藝術個性和濃郁的文人氣息。我們黨早期的《嚮導》週報的報名，就是陳獨秀所題，其書清秀中透出英氣，外秀內剛。
對書法，陳獨秀也有一套理論：他認為寫字如作畫一樣，既要有天分，也要有功夫;功夫鍛鍊內勁，天分表現外秀。字要能達內勁外秀，那就有點樣子了，即所謂“中看”了。
陳獨秀曾兩次批評沈尹默書法，被傳為書法史上的佳話，從中也可見陳獨秀對書法理解之深。關於書藝陳獨秀曾經論述到：存世二王字，獻之數種近真，羲之字多為米南宮臨本，神韻猶在歐、褚所臨蘭亭之下，即刻意學之。字品終在唐賢以下也。作隸宜勤學古，始能免俗。他評論沈尹默的書法其俗在骨，被沈尹默認為是藥石之言。沈尹默謹記陳獨秀之警醒，潛下心來，從執筆改起，終悟筆法，成為一代書法大師。
音韻學、文字學大家
我國當代卓越的教育家、文學家、史學家、藝術家王森然先生曾這樣評價恩師陳獨秀：“先生書無不讀，精通日文、法文，更精通英文、拉丁文。故其學，術無不精;其文，理無不透;雄辯滔滔，長於言才，無論任何問題，研究之，均能深入;解決之，計劃周詳;苟能專門致力於理論學術，當代名家，實無其匹。”
陳獨秀在音韻學和文字學的造詣很深，他在這方面的著作,連錢玄同以及後來新華字典編纂者魏建功這些音韻大家都對之欽佩有加。陳獨秀38歲時，蔡元培剛一發布他為北京大學文科學長的任命，教師中的守舊派反對說：“陳先生只會寫幾篇策論式的時文，並無真才實學，到北大任教尚嫌不夠，更不要說出長文科了。”蔡元培馬上站出來反駁說：“仲甫先生精通訓詁音韻，過去連太炎先生也把他視為畏友，怎麼能說沒有真才實學。”可見陳獨秀精通訓詁音韻早在國學大師中聞名，難怪他二十幾歲被譽為“皖城名士”。
陳獨秀從1910年起，就在《國粹學報》上連續發表《說文引申義考》;1913年完稿、1925年出版的《字義類例》，也是其力作。後於1928年寫成《中國拼音文字草案》，1937年又發表《實庵字說》、《荀子韻表及考釋》，並於1940年完成《國小識字教本》。
《國小識字教本》是陳獨秀晚年傾主要精力、歷經數載、最見功力的絕筆之作，也是他一生中最為重要的學術著作。其從字面上看來容易誤解為一本粗淺的兒童識字課本，其實是一本語言學方面的學術專著，我國曆來所謂“國小”，就是研究文字的學問。該著作解釋了三千多個常用漢字的形音義及其孳乳衍生的規律，突破了《說文解字》和段玉裁注的束縛，除了徵引古代文獻，還大量引用近代出土的甲骨文、金文、古璽、貨幣、陶瓦等古文字材料，並聯系現代方言口語，以探求文字之本義，及詞彙中的同源關係，有很高的學術價值。